Früher auf jeden Fall die Erweiterung Midnight für #Runebound2 . Hat ewig gedauert bis ich die hatte (und hatte dann sogar Glück und habe wirklich wenig dafür bezahlt). Ähnlich war es mit einigen der kleinen Addon-Packs, die gabs ja eh nur auf englisch und hierzulande vereinzelt wirklich schwer zu finden.
Die anderen Sachen, die damals so rar waren hatte ich glücklicherweise alle schon noch bevor sie so rar wurden 
(z.B. Descent Wege zum Ruhm, WoW Brettspiel inkl. aller Erweiterungen, Runewars Erweiterung, Starcraft etc.).
Heute habe ich das nicht mehr so, es gibt einerseits so viele verschiedene Spiele, andererseits bekommt man auch meist alles irgendwo, ob BGG, Ebay oder Kleinanzeigen.
Ein was fällt mir aber doch ein...
Ich habe damals mit Warhammer Invasion gestartet und beim Release jedes einzelne Battlepack gekauft und gespielt, so lange bis die Reihe irgendwann fertig war. Danach haben wir noch einige Zeit gespielt, aber irgendwann kennt man halt alle Karten und hat schon zig Deck-Kombis damit gebaut, da hatte ich mich entschlossen die Sammlung komplett zu verkaufen. Das ärgert mich heute ziemlich, mir fällt kein Kartenspiel ein, bei dem mir der Ressourcenmechanismus besser gefallen hat (und dann halt auch noch Warhammer Fantasy...). Ich halte seit langer Zeit die Augen offen, aber bisher hat sich leider kein Komplettset irgendwo aufgetan. Ich schätze deshalb ist #WarhammerInvasion (zumindest ein bisschen) mein heutiges Einhorn
Auch wenn ich mir gar nicht sicher bin, ob ich dann überhaupt zuschlagen würde, einerseits weil wir heute nicht mehr so viel gegeneinander spielen, andererseits da wir ja eigentlich alles schon kennen und natürlich auch weil mittlerweile ja so viele verschiedene und vor allem umfangreiche neue Spiele schon da sind oder noch kommen, dass ich die Zeit dafür gar nicht mehr aufbringen wollte/könnte.